近期，我校環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院王傳義教授課題組在環(huán)境光化學(xué)和環(huán)境催化方面取得了系列進(jìn)展，在國(guó)際頂級(jí)期刊Nature Communication、Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Materials Science & Technology等發(fā)表多篇學(xué)術(shù)論文，在污染物處理技術(shù)和CO₂轉(zhuǎn)化利用方面提供了理論依據(jù)，部分研究成果如下。

【成果1】CO₂光化學(xué)轉(zhuǎn)化與利用

在金屬光催化劑表面以H₂O作為質(zhì)子源實(shí)現(xiàn)CO₂還原并在分子水平上理解其反應(yīng)機(jī)制具有一定的挑戰(zhàn)性。李英宣教授等報(bào)道了量子尺寸的Au納米粒子（約4 nm）在420 nm低光強(qiáng)單色LED光照射下，利用Au的帶間躍遷產(chǎn)生的電子和空穴對(duì)分別實(shí)現(xiàn)了CO₂還原及H₂O氧化，CO的產(chǎn)率達(dá)到了4.73?mmol?g^?1h^?1(近100%選擇性)，是利用H2作為質(zhì)子源還原CO₂活性的2.5倍。原位紅外光譜、準(zhǔn)原位光電子能譜和理論計(jì)算研究表明：光催化反應(yīng)過(guò)程中H₂O分解形成了表面Au–O活性物種，優(yōu)化了CO₂還原和H₂O氧化反應(yīng)中的決速步，降低了*CO脫附和*OOH中間體的形成勢(shì)壘，從而促進(jìn)了CO和O₂的產(chǎn)生。該研究在分子水平上認(rèn)識(shí)了金屬Au光催化劑利用H₂O還原CO₂的反應(yīng)機(jī)制，為高效還原CO₂光催化劑的設(shè)計(jì)提供了理論指導(dǎo)。

光催化CO₂反應(yīng)中間體表征及光催化還原CO₂性能對(duì)比

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Wenchao Shangguan, Qing Liu, Ying Wang, Ning Sun, Yu Liu, Rui Zhao, Yingxuan Li, Chuanyi Wang, Jincai Zhao. Molecular-level insight into photocatalytic CO2 reduction with H2O over Au nanoparticles by interband transitions.Nat. Commun.2022, 13, 3894.https://www.nature.com/articles/s41467-022-31474-2

【成果2】全光譜光催化

王傳義教授等在Applied Catalysis B: Environmental發(fā)表了題為“Efficient Full Spectrum Responsive Photocatalytic NO Conversion at Bi₂Ti₂O₇: Co-Effect of Plasmonic Bi and Oxygen Vacancy”的研究文章。該文章將等離子體Bi和氧空位引入擴(kuò)寬了Bi₂Ti₂O₇的光吸收范圍，抑制了中間NO₂有毒中間產(chǎn)物的產(chǎn)生，改善了光催化轉(zhuǎn)化NO的性能。同時(shí)通過(guò)系列實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算揭示了Bi和氧空位修飾Bi₂Ti₂O₇全光譜光催化轉(zhuǎn)化NO的構(gòu)效關(guān)系。

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Qiuhui Zhu, Reshalaiti Hailili, Yue Xin, Yingtang Zhou, Yu Huang, Xinzhu Pang, Ke Zhang, Peter K.J. Robertson, Detlef W. Bahnemann, Chuanyi Wang. Efficient Full Spectrum Responsive Photocatalytic NO Conversion at Bi₂Ti₂O₇: Co-Effect of Plasmonic Bi and Oxygen Vacancy,Applied Catalysis B: Environmental, 2022, 319, 121888.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121888

【成果3】電化學(xué)誘導(dǎo)氧化亞銅陰極原位重構(gòu)實(shí)現(xiàn)高效脫氮

開(kāi)發(fā)高效穩(wěn)定的電催化劑是實(shí)現(xiàn)硝酸鹽（NO₃^?）污染水體電化學(xué)脫氮的關(guān)鍵，對(duì)緩解人為造成的自然界氮循環(huán)失衡具有重要的環(huán)境意義。揭示電催化反應(yīng)過(guò)程中催化材料的演變和識(shí)別真實(shí)的活性位點(diǎn)，對(duì)于設(shè)計(jì)和制備高效電催化劑具有重要指導(dǎo)意義。朱云慶副教授等通過(guò)實(shí)驗(yàn)和理論模擬探究了電催化硝酸鹽還原過(guò)程中氧化亞銅（Cu₂O）的演變過(guò)程和催化還原機(jī)理，并揭示了NO₃^?在重構(gòu)催化劑Cu₂O/Cu表面的吸附和還原過(guò)程。針對(duì)實(shí)際硝酸鹽廢水的脫氮需求提出了“NO₃^?→ NH₄⁺→ N₂”兩階段去除路線，為Cu基催化材料的工程應(yīng)用提供了新的材料基礎(chǔ)和理論支撐。

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Jianjun Zhou, Fan Pan, Qiaofeng Yao, Yunqing Zhu*, Hongrui Ma, Junfeng Niu, Jianping Xie. Achieving efficient and stable electrochemical nitrate removal by in-situ reconstruction of Cu₂O/Cu electroactive nanocatalysts on Cu foam,Applied Catalysis B: Environmental, 2022, 121811.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121811

【成果4】微塑料光化學(xué)演變

微塑料（MPs）污染已成為一個(gè)重要的環(huán)境問(wèn)題，并對(duì)多種生物構(gòu)成威脅。胡學(xué)鋒教授研究了水中丙烯腈-丁二烯-苯乙烯微塑料（ABS-MP）在模擬太陽(yáng)光照射下進(jìn)行光老化產(chǎn)生的表面形貌和官能團(tuán)的變化，同時(shí)檢測(cè)老化產(chǎn)物在水中的釋放。調(diào)研了老化程度對(duì)環(huán)境持久性自由基（EPFRs）的影響及光照下二次EPFRs的生成?？疾炝颂砑觿┧匿咫p酚A（TBBPA）和Sb₂O₃在光老化過(guò)程中的轉(zhuǎn)化。論文發(fā)表在環(huán)境TOP期刊Journal of Environmental Management。ABS及其添加劑TBBPA在自然環(huán)境中光老化及轉(zhuǎn)化的研究，有助于對(duì)進(jìn)入環(huán)境中微塑料潛在危害的深入理解。

四溴雙酚A光化學(xué)老化

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Xuefeng Hu, Xue Feng, Chaojie Jiang, MinaYang.Journal of Environmental Management,2022,321,115997.

https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2022.115997

【成果5】壓電耦合光催化處理水中污染物

以引入氧空位的方式改善了SrBi₄Ti₄O₁₅壓電光催化性能，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)及理論計(jì)算揭示了壓電性增強(qiáng)的本質(zhì)因素。這種壓電光催化材料在超聲和可見(jiàn)光協(xié)同作用下，對(duì)四環(huán)素的降解率和礦化率分別達(dá)到了98 %和78.64%?；诎雽?dǎo)體材料的光催化技術(shù)已被廣泛應(yīng)用于環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域，但是光生電子與空穴的復(fù)合限制了光催化降解四環(huán)素的效率。具有非中心對(duì)稱結(jié)構(gòu)的半導(dǎo)體材料產(chǎn)生的極化作用能夠抑制光生電荷載流子的復(fù)合從而提高光催化活性，因此增強(qiáng)極化成為進(jìn)一步提高光催化劑光催化效率的有效途徑。由(Bi₂O₂)²⁺層和類鈣鈦礦層組成的層狀鉍基光催化材料SrBi₄Ti₄O₁₅具有優(yōu)異的壓電性和可見(jiàn)光響應(yīng)能力，其極化方向平行于(Bi₂O₂)²⁺層，而宏觀極化主要來(lái)源于類鈣鈦礦層中鈦氧八面體中心的離子位移，是一種理想的極性光催化材料。這項(xiàng)工作為開(kāi)發(fā)用于環(huán)境修復(fù)和能源轉(zhuǎn)換的新型層狀鉍基極性光催化材料提供了借鑒。相關(guān)論文發(fā)表在ACS ES&T Engineering上。

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Qiuhui Zhu, Afzal Ahmed Dar, Yingtang Zhou, Ke Zhang, Jiani Qin, Bao Pan, Jingqi Lin, Antonio Otavio T. Patrocinio, and Chuanyi Wang. Oxygen Vacancies Promoted Piezoelectricity toward Piezo-Photocatalytic Decomposition of Tetracycline over SrBi4Ti4O15.ACS EST Engg.2022, 2022, 2, 8, 1365–1375.

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsestengg.1c00479

【成果6】催化凈化空氣污染物

團(tuán)隊(duì)董國(guó)輝教授等通過(guò)“熱島”效應(yīng)在g-C₃N₄表面同時(shí)引入Pd⁰和N空位，作者發(fā)現(xiàn)Pd⁰和N空位之間存在協(xié)同效應(yīng)。這個(gè)協(xié)同效應(yīng)不僅能削弱NO與O₂在g-C₃N₄表面的競(jìng)爭(zhēng)吸附，而且能促進(jìn)光生電荷遷移，產(chǎn)生更多羥基自由基，從而提高g-C₃N₄光催化去除NO的效率。這篇文章為提高光催化去除空氣污染物效率提供了一個(gè)新思路。該文發(fā)表在權(quán)威期刊Environment Science: Nano上。

零價(jià)Pd與N空位對(duì)氣體吸附位點(diǎn)的影響

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Jiahao Geng, Liaoliao Zhao, Mengmeng Wang, Guohui Dong, Wingkei Ho. The photocatalytic NO-removal activity of g-C3N4 significantly enhanced by the synergistic effect of Pd0 nanoparticles and N vacancies.Environment Science: Nano, 2022, 9, 742-750.

https://doi.org/10.1039/D1EN00937K

新聞小貼士：

王傳義教授，德國(guó)洪堡學(xué)者、英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士、國(guó)際先進(jìn)材料學(xué)會(huì)會(huì)士、陜西科技大學(xué)特聘教授、環(huán)境學(xué)院學(xué)術(shù)院長(zhǎng)、博士生導(dǎo)師、武漢大學(xué)兼職教授，中科院“干旱區(qū)水體污染監(jiān)控技術(shù)”創(chuàng)新國(guó)際團(tuán)隊(duì)和中科院“微納環(huán)境功能材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、表界面行為及其應(yīng)用”交叉創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人，德國(guó)洪堡基金會(huì)聯(lián)合研究小組中方負(fù)責(zé)人，西安市國(guó)際科技合作基地 (“生態(tài)環(huán)境材料與綠色低碳技術(shù)”國(guó)際聯(lián)合研究中心)負(fù)責(zé)人，中國(guó)能源學(xué)會(huì)常務(wù)理事、中國(guó)能源學(xué)會(huì)專家委員會(huì)新能源專家組副主任委員、中國(guó)可再生能源學(xué)會(huì)光化學(xué)專業(yè)委員會(huì)委員、中國(guó)感光學(xué)會(huì)光催化專業(yè)委員會(huì)委員、中國(guó)環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)特聘理事。在Chemical Reviews, JACS, Nature Communications, Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, ACS Catalysis, Environmental Science & Technology 等國(guó)際重要學(xué)術(shù)刊物上發(fā)表論文270 余篇，共被引用 13900余次，單篇被引用 100 次以上的文章有 41篇， H-指數(shù)值 67，主編英文專著 1 部，獲授權(quán)中國(guó)發(fā)明專利 50 余件。應(yīng)邀擔(dān)任國(guó)際雜志 Environmental Chemistry Letters 副主編，獲德國(guó)洪堡學(xué)者獎(jiǎng) (1998) 、中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng) (2011)、中國(guó)天山獎(jiǎng) (2014)、中國(guó)科學(xué)院 “引進(jìn)海外杰出人才” 終期評(píng)估優(yōu)秀獎(jiǎng) (2015)、中國(guó)僑界貢獻(xiàn)獎(jiǎng) (創(chuàng)新人才， 2016)及國(guó)際先進(jìn)材料學(xué)會(huì)科學(xué)家獎(jiǎng) (2020)，入選英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士 (2018)、全球頂尖前 10 萬(wàn)名科學(xué)家排名 (2021、 2022 全球?qū)W者庫(kù))、全球前 2%頂尖科學(xué)家年度榜單（物理化學(xué)#169）和長(zhǎng)期綜合榜(2021 美國(guó)斯坦福大學(xué)發(fā)布)。

（核稿：陳慶彩 編輯：劉倩）